Обслуживание Академии наук СССР – основное содержание работы библиотеки в 1941 – 1943 гг.
Во время Великой Отечественной войны, в 1941 – 1-й половине 1942 гг., в Казань была перебазирована значительная часть институтов Академии наук СССР – более трети ее научных сил. Казань стала наиболее крупным центром сосредоточения академических учреждений. В них работали 93 академика и члена-корреспондента, 1650 научных сотрудников и служащих (с семьями – около 5 тысяч человек). В августе 1941 г. в Казани обосновался Президиум АН СССР.
Для размещения учреждений Академии наук Казанский университет передал 4/5 своих учебных и хозяйственных помещений. С целью увеличения вместимости университетских помещений сотрудники библиотеки вместе со студентами перенесли в нее из главного здания университета и из астрономической обсерватории ряд кафедральных библиотек – 100 тыс. томов.
В эвакуации своей библиотеки у Академии наук не было. Ее во многом успешно заменила Научная библиотека Казанского университета. Ученые Академии наук составили основной контингент читателей библиотеки, их обслуживание стало ведущим направлением в ее работе.
Пока в числе читателей библиотеки были сотрудники Академии наук, намного увеличилась выдача литературы. Резко повысился спрос на отечественные дореволюционные книги и журналы, на иностранные издания. Многие издания, которые десятилетиями лежали без движения, впервые нашли своего читателя.
В то время читателями библиотеки были многие выдающиеся ученые: О. Ю. Шмидт, П. Л. Капица, А. Ф. Иоффе, Л. А. Орбели, В. Г. Хлопин, С. Л. Соболев, Н. В. Пигулевская, Б. Д. Греков и другие. Я. И. Френкель написал в Казани книгу «Кинетическая теория жидкостей», Е. В. Тарле работал над вторым томом капитального труда «Крымская война», Л. Б. Модзалевский составил обширный сборник «Материалы для биографии Н. И. Лобачевского», постоянно занимался в читальном зале будущий академик Д. С. Лихачев.
Члены Академии наук сознавали значение библиотеки Казанского университета, ценили ее помощь ученым. Академия наук откликалась на нужды библиотеки, по мере своих возможностей помогала ей преодолевать производственные и бытовые трудности. Так, только с помощью Академии наук удалось на несколько месяцев решить проблему организации питания сотрудников библиотеки.
Московские учреждения Академии наук были реэвакуированы в основном в мае – октябре 1943 г., ленинградские – позднее, в 1944 – начале 1945 гг.