В середине 1855 г. кафедру физики и физической географии занял И.А. Больцани (1818-1876) – воспитанник Н.И. Лобачевского, достигший звания профессора исключительно самообразованием. Под его руководством проводились регулярные метеорологические наблюдения, была значительно укреплена сеть созданных ранее станций, при нем были заменены приборы для метеорологических наблюдений. Однако метеорологическая обсерватория университета, построенная в 1838 г. Кнорром на крыше физического кабинета и значительно усовершенствованная А.С. Савельевым, все же сильно отставала от метеорологических  обсерваторий того времени в Петербурге и европейских научных центрах.

Чтобы довести обсерваторию до возможного совершенства и сделать правильный выбор из множества изобретенных к середине XIX века разнообразных метеорологических приборов и способов производства наблюдений, физико-математический факультет просил 10 января 1857 г. Совет университета командировал адъюнкта Больцани на шесть месяцев в разные города Европы с целью «осмотреть и лично познакомиться со знаменитейшими метеорологами и их способами наблюдений, также осмотреть физические кабинеты, вникнуть в способы преподавания известнейших физиков, как за границею, так и в Санкт-Петербурге». Благодаря этой командировке МО пополнилась новыми приборами, университет расширил связи с зарубежными научными центрами.

Больцани увлекался  конструированием новых метеорологических приборов и был одним из первых российских исследователей состояния свободной атмосферы с помощью аэростатов. Так, в 1869-70 гг. им  был построен привязной аэростат, поднимавшийся и спускавшийся с помощью лебедки. С ним в течение двух лет Больцани проводил измерения давления, температуры и влажности на разных высотах, что позволило ему рассчитать вертикальный градиент каждой из этих метеовеличин и внести большой вклад в аэрологию. О своих научных результатах И.А. Больцани доложил  на Втором съезде русских естествоиспытателей.

При Больцани, в 1863 г. была утверждена специальная кафедра физической географии, в ведение которой и вошло непосредственное руководство МО. Однако, так как новая кафедра замещалась приват-доцентурой, то общее руководство по-прежнему оставалось за кафедрой физики.

Больцани, по рекомендации известного специалиста в области астрономии и геомагнетизма профессора Казанского университета М.А. Ковальского, пригласил на кафедру Ивана Николаевича Смирнова, который с 1864 г. возглавил метеорологические исследования в Казани. Им была проведена большая работа по улучшению состояния сети КУО, был собран большой материал.

Смирнов И.Н. является одним из основоположников синоптической метеорологии, которая зародилась во второй половине XIX века. Работа Смирнова «О предсказании погоды и о весенних бурях в России» явилась, по существу,  первой крупной монографией по синоптической метеорологии в России. Обобщения и оригинальные мысли, высказанные Смирновым, нашли применение в современной синоптической метеорологии.

Следует отметить, что Материалы наблюдений МО Казанского университета нашли свое отражение в фундаментальных работах выдающихся русских климатологов XIX века. Это «О климате России» (К.С. Веселовский, 1857 г.); «О температуре воздуха в Российской империи» (Г.И. Вильд, 1881 г) «Климаты Земного шара, в особенности России» (А.И. Воейков, 1884 г.).

С 1870 г. МО Казанского университета стала производить метеорологические наблюдения с помощью приборов и по системе академика Вильда, принятой в России.

С получением приборов обсерватория начала посылать в Главную физическую обсерваторию ежедневно телеграммы с данными метеорологических наблюдений. С 1 июля 1870 г. все наблюдения проводились три раза в сутки: в 7 часов утра, в 1 час дня и в 9 часов вечера, а в отдельные зимние месяцы – в 8, 1 и 9 часов. Результаты наблюдений с 1870 г. печатались в «Летописях Главной физической обсерватории»

Профессор Колли после смерти Больцани и Смирнова руководил метеорологическими наблюдениями в университете. В этот период при университете функционировало общество естествоиспытателей, которое способствовало созданию новых так называемых «малых метеорологических станций» в восточной половине Европейской части России. Станции были снабжены дождемерами, флюгерами, термометрами и термографами. В это время была создана и станция  Бугульма (1869 г.) на юго-востоке современной Республики Татарстан. Общество издало результаты наблюдений, обработанные до 1875 года, а с 1881 г. метеостанции стали организовываться при телеграфных станциях.

В 80-ые годы в МО университета число наблюдаемых метеорологических величин было значительно расширено путем наблюдений за температурой почвы, солнечной радиацией, количеством испаряемой воды. В 1885 г. Казанский университет начал  издавать специальные сборники под заглавием «Наблюдения магнитно-метеорологической обсерватории Казанского университета».