Молекулярная динамика кремниевых кислот в водном растворе: качественная и количественная характеристика олигомеров
Институты и факультеты
Главная \ Наука \ Научные издания КФУ \ Ученые записки Казанского университета \ Ученые записки Казанского университета. Серия Физико-математические науки \ Архив

Молекулярная динамика кремниевых кислот в водном растворе: качественная и количественная характеристика олигомеров

Е.Д. Изотова, М.А. Рудакова, Н.И. Акберова

Казанский ( Приволжский ) федеральный университет, г. Казань, 420008, Россия

Полный текст PDF
DOI: 10.26907/2541-7746.2020.1.5-26

Для цитирования : Изотова Е.Д., Рудакова М.А., Акберова Н.И. Молекулярная динамика кремниевых кислот в водном растворе: качественная и количественная характеристика олигомеров // Учен. зап. Казан. ун-та. Сер. Физ.-матем. науки. – 2020. – Т. 162, кн. 1. – С. 5–26. – doi: 10.26907/2541-7746.2020.1.5-26.

For citation : Izotova E.D., Rudakova M.A., Akberova N.I. The molecular dynamics of silica acids in aqueous solution: Qualitative and quantitative characteristics of oligomers. Uchenye Zapiski Kazanskogo Universiteta. Seriya Fiziko-Matematicheskie Nauki, 2020, vol. 162, no. 1, pp. 5–26. doi: 10.26907/2541-7746.2020.1.5-26. (In Russian)

Аннотация

В работе изучается разнообразие олигомеров кремниевых кислот с Si n=(3−8) , полученных в ходе молекулярной динамики в реакционном силовом поле. Силовое поле Фестон – Гарофалини, описывает процесс олигомеризации кремниевых кислот в водном растворе на атомном уровне. Исследовались две системы с разной концентрацией кремниевых кислот, включающих 576 и 729 мономеров Si(OH)4 . По результатам расчетов наиболее высокочастотные изомеры представлены линейной и разветвленной формами. С течением времени наблюдается образование олигомеров большего размера, максимальный размер которых включает 27 атомов Si, при этом наблюдается постоянно высокий уровень димеров.

Распределение олигомеров по частоте встречаемости для Si n=(3−5) практически полностью сопоставим с данными ЯМР 29Si и квантово-химическими расчетами. Среди пентамеров идентифицирован ранее не описанный новый низкочастотный изомер, представленный в обеих исследованных системах. Для олигомеров с Si n=(6−8) наблюдается большое разнообразие пространственных изомеров, некоторые из которых частично или полностью выявлены экспериментально. Анализ среднего координационного числа Si на всем протяжении динамики показал, что ∼ 98% атомов имеют степень координации IV.

Ключевые слова: кремниевые кислоты, олигомеризация, пространственные изомеры, молекулярная динамика, реакционное силовое поле

Литература

  1. Marler B., Krysiak Y., Kolb U., Grafweg C., Giesa H. Two new members of the Silica-X family of materials: RUB-5, a silica zeolite with a very high framework density and RUB-6, a hydrous layer silicate // Microporous Mesoporous Mater. – 2020. – V. 296. – Art. 109981, P. 1–11. – doi: 10.1016/j.micromeso.2019.109981.
  2. Cho H., Felmy A.R., Craciun R., Keenum J.P., Shah N., Dixon D.A. Solution state structure determination of silicate oligomers by 29Si NMR spectroscopy and molecular modeling // J. Am. Chem. Soc. – 2006. – V. 128, No 7. – P. 2324–2335. – doi: 10.1021/ja0559202.
  3. Halasz I., Agarwal M., Li R., Miller N. What can vibrational spectroscopy tell about the structure of dissolved sodium silicates? // Microporous Mesoporous Mater. – 2010. – V. 135, No 1–3. – P. 74–81. –doi: doi.org/10.1016/j.micromeso.2010.06.013.
  4. Warring S.L., Beattie D.A., McQuillan A.J. Surficial siloxane-to-silanol interconversion during room-temperature hydration/dehydration of amorphous silica films observed by ATR-IR and TIR-Raman spectroscopy // Langmuir. – 2016. – V. 32, No 6. – P. 1568– 1576. – doi: 10.1021/acs.langmuir.5b04506.
  5. Tanaka M., Takahashi K. Determination of the changes of the basic structures of silica species in dependence on the concentration of sodium chloride by FAB-MS // Fresenius’ J. Anal. Chem. – 2000. – V. 368, No 8. – P. 786–790. – doi: 10.1007/s002160000600.
  6. Srivastava D.J., Florian P., Baltisberger J.H., Grandinetti P.J. Correlating geminal 2 JSi–O–Si couplings to structure in framework silicates // Phys. Chem. Chem. Phys. – 2018. – V. 20, No 1. – P. 562–571. – doi: 10.1039/C7CP06486A.
  7. Verstraelen T., Szyja B.M., Lesthaeghe D., Declerck R., Van Speybroeck V., Waroquier M., Jansen A.P.J., Aerts A., Follens L.R.A., Martens J.A., Kirschhock Ch.E.A., van Santen R.A. Multi-level modeling of silica–template interactions during initial stages of zeolite synthesis // Top Catal. – 2009. – V. 52. – P. 1261–1271. – doi: 10.1007/s11244-009-9275-4.
  8. Hirakawa T., Suzuki T., Bowler D.R., Miyazaki T. Canonical-ensemble extended Lagrangian Born–Oppenheimer molecular dynamics for the linear scaling density functional theory // J. Phys.: Condens. Matter. – 2017. – V. 29, No 40. – Art. 405901, P. 1–9.
  9. Stawicka K., Gierada M., Gajewska J., Tielens F., Ziolek M. The importance of residual water for the reactivity of MPTMS with silica on the example of SBA-15 // Appl. Surf. Sci. – 2020. – V. 513. – Art. 145802, P. 1–11. – doi: 10.1016/j.apsusc.2020.145802.
  10. Nagaoka Y., Tan R., Li R., Zhu H., Eggert D., Wu Y. A., Liu Y., Wang Z., Chen O. Superstructures generated from truncated tetrahedral quantum dots // Nature. – 2018. – V. 561. – P. 378–382. – doi: 10.1038/s41586-018-0512-5.
  11. Жмуров А.А., Барсегов В.А. Молекулярное моделирование с использованием графических процессоров. – М., 2013. – 152 c. – URL: https://hpc.mipt.ru/zhmurov/ files/biomol/lectures.pdf, свободный.
  12. Huff N.T., Demiralp E., Cagin T., Goddard W.A. Factors affecting molecular dynamics simulated vitreous silica structures // J. Non-Cryst. Solids. – 1999. – V. 253, No 1–3. – P. 133–142. – doi: 10.1016/S0022-3093(99)00349-X.
  13. Cowenab B.J., El-Genk M.S. Bond-order reactive force fields for molecular dynamics simulations of crystalline silica // Comput. Mater. Sci. – 2016. – V. 111. – P. 269–276. – doi: 10.1016/j.commatsci.2015.09.042.
  14. Zhang X., Duan Y., Dai X., Li T., Xia Y., Zheng P., Li H., Jiang Y. Atomistic origin of amorphous-structure-promoted oxidation of silicon // Appl. Surface Sci. – 2020. – V. 504. – Art. 144437, P. 1–11. – doi: 10.1016/j.apsusc.2019.144437.
  15. Zhanga L.W., Kaib M.F., Chenc X.H. Si-doped graphene in geopolymer: Its interfacial chemical bonding, structure evolution and ultrastrong reinforcing ability // Cem. Concr. Compos. – 2020. – V. 109. – Art. 103522, P. 1–12. – doi: 10.1016/j.cemconcomp.2020.103522.
  16. Feuston B.P., Garofalini S.H. Oligomerization in silica sols // J. Phys. Chem. – 1990. – V. 94, No 13. – P. 5351–5356. – doi: 10.1021/j100376a035.
  17. Rao N.Z., Gelb L.D. Molecular dynamics simulations of the polymerization of aqueous silicic acid and analysis of the effects of concentration on silica polymorph distributions, growth mechanisms, and reaction kinetics // J. Phys. Chem. B. – 2004. – V. 108, No 33. – P. 12418–12428. – doi: 10.1021/jp049169f.
  18. Rimsza J.M., Du J. Nanoporous silica gel structures and evolution from reactive force field-based molecular dynamics simulations // Mater. Degrad. – 2018. – V. 2, No 18. – doi: 10.1038/s41529-018-0039-0.
  19. Shere I., Malani A. Porosity development in silica particles during polymerization: Effect of solvent reactivity and precursor concentration // J. Phys. Chem. C. – 2020. – V. 124, No 1. – P. 520–530. – doi: 10.1021/acs.jpcc.9b08844.
  20. Gordon M.S., Schmidt M.W. Advances in electronic structure theory: GAMESS a decade later // Theory and Applications of Computational Chemistry: The First Forty Years. – 2005. – P. 1167–1189. – doi: 10.1016/B978-044451719-7/50084-6.
  21. Тарасов Д.С., Изотова Е.Д., Алишева Д.А., Акберова Н.И. GPAMM – программный пакет для расчетов молекулярной динамики на графических процессорах // Матем. моделирование. – 2009. – T. 21, № 3. – С. 31–40.
  22. Холмуродов Х.Т., Алтайский М.В., Пузынин И.В., Дарвин Т., Филатов Ф.П. Методы молекулярной динамики для моделирования физических и биологических процессов // Физика элементарных частиц и атомного ядра. – 2003. – T. 3, № 2. – С. 474– 515.
  23. Depla A., Lesthaeghe D., Titus S. Van Erp, Aerts A., Houthoofd K., Fan F., Li C., Van Speybroeck V., Waroquier M., Kirschhock C. E.A., Martens J.A. 29Si NMR and UV Raman investigation of initial oligomerization reaction pathways in acid-catalyzed silica Sol-Gel chemistry // J. Phys. Chem. – 2011. – V. 115, No 9. – P. 3562–3571. – doi: 10.1021/jp109901v.
  24. Issa A.A., El-Azazy M., Luyt A.S. Polymerization of organoalkoxysilanes: Kinetics of the polycondensation progress and the effect of solvent properties and salts addition // Chem. Phys. – 2020. – V. 530. – Art. 110642, P. 1–12. – doi: 10.1016/j.chemphys.2019.110642.
  25. Chen Y., Washton N.M., Young R.P., Karkamkar A.J., De Yoreob J.J., Mueller K.T. Monitoring solvent dynamics and ion associations in the formation of cubic octamer polyanion in tetramethylammonium silicate solutions // Phys. Chem. Chem. Phys. – 2019. – V. 21, No 9. – P. 4717–4720. – doi: 10.1039/C8CP07521B.
  26. Zhang X-Q., Trinh T.T., Van Santen R.A., Jansen A.P.J. Structure-directing role of counterions in the initial stage of zeolite synthesis // J. Phys. Chem. C. – 2011. – V. 115, No 19. – P. 9561–9567. – doi: 10.1021/jp111911h.
  27. Knight C.T.G., Thompson A.R., Kunwar A.C., Gutowsky H.S., Oldfield E., Kirkpatrick R.J. Oxygen-17 nuclear magnetic-resonance spectroscopic studies of aqueous alkaline silicate solutions // J. Chem. Soc., Dalton Trans. – 1989. No 2. – P. 275–281. – doi: 10.1039/DT9890000275.
  28. Lazaro A., Vilanova N., Torres L.D.B., Resoort G., Voets I.K., Brouwers H.J.H. Synthesis, polymerization, and assembly of nanosilica particles below the isoelectric point // Langmuir. – 2017. – V. 33, No 51. – P. 14618–14626. – doi: 10.1021/acs.langmuir.7b01498.
  29. Pilgrim C.D., Colla C.A., Ochoa G., Walton J.H., Casey W.H. 29Si NMR of aqueous silicate complexes at gigapascal pressures // Commun. Chem. – 2018. – V. 1. – Art. 67, P. 1–6. – doi: 10.1038/s42004-018-0066-3.
  30. Borba A., Vareda J.P., Durues L., Portugal A., Simues P.N. Spectroscopic characterization of silica aerogels prepared using several precursors – effect on the formation of molecular clusters // New J. Chem. – 2017. – V. 41, No 14. – P. 6742–6760. – doi: 10.1039/C7NJ01082F.
  31. Pereira J.C.G., Catlow C.R.A., Pereira J.C.,G., Price G.D. Silica condensation reaction: An ab initio study // Chem. Commun. – 1998. – No 13. – P. 1387–1388. – doi: 10.1039/A801816B.
  32. Schr¨oder H.C., Grebenjuk V.A., Wang X., Mu´ller W.E.G. Hierarchical architecture of sponge spicules: Biocatalytic and structure-directing activity of silicatein proteins as model for bioinspired applications // Bioinspiration Biomimetics. – 2016. – V. 11, No 4. – Art. 041002, P. 1–17. – doi: 10.1088/1748-3190/11/4/041002.
  33. Belton D.J., Deschaume O., Perry C.C. An overview of the fundamentals of the chemistry of silica with relevance to biosilification and technological advances // FEBS. J. – 2012. – V. 279, No 10. – P. 1710–1720. – doi: 10.1111/j.1742-4658.2012.08531.x.
  34. Sjˇoberg S. Silica in aqueous environments // J. Non-Cryst. Solids. – 1996. – V. 196. – P. 51–57. – doi: 10.1016/0022-3093(95)00562-5.
  35. Catlow C.R.A., Coombes D.S., Lewis D.W., Pereira J.C.G. Computer modeling of nucleation, growth, and templating in hydrothermal synthesis // Chem. Mater. – 1998. – V. 10, No 11. – P. 3249–3265. – doi: 10.1021/cm980302o.
  36. Petitgirard S., Sahle C.J., Weis C., Gilmore K., Spiekermann G., Tse J.S., Wilke M., Cavallari C., Cerantola V., Sternemann C. Magma properties at deep Earth’s conditions from electronic structure of silica // Geochem. Perspect. Lett. – 2019. – V. 9. – P. 32–37. – doi: 10.7185/geochemlet.1902.

Поступила в редакцию 17.01.2020

 

Изотова Екатерина Дмитриевна, старший преподаватель кафедры биохимии, биотехнологии и фармакологии

Казанский (Приволжский) федеральный университет ул. Кремлевская, д. 18, г. Казань, 420008, Россия

E-mail: izotova.e.d@gmail.com

 

Рудакова Майя Анатольевна, кандидат физико-математических наук, научный сотрудник учебно-научной лаборатории «Центр агро- и экобиотехнологий» Института экологии и природопользования

Казанский (Приволжский) федеральный университет ул. Кремлевская, д. 18, г. Казань, 420008, Россия

E-mail: maychonka@gmail.com

 

Акберова Наталья Ивановна, кандидат биологических наук, доцент кафедры биохимии, биотехнологии и фармакологии

Казанский (Приволжский) федеральный университет ул. Кремлевская, д. 18, г. Казань, 420008, Россия

E-mail: nakberov@mail.com

 

Контент доступен под лицензией Creative Commons Attribution 4.0 License.


Версия для печати Версия для печати
Ключевые слова: Изотова, Ученые записки
Вход в личный кабинет
Ваш логин
Ваш пароль
Забыли пароль? Регистрация